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論文

Thermodynamic interpretation of uranium(IV/VI) solubility in the presence of $$alpha$$-isosaccharinic acid

小林 大志*; 佐々木 隆之*; 北村 暁

Journal of Chemical Thermodynamics, 138, p.151 - 158, 2019/11

https://doi.org/10.1016/j.jct.2019.06.006
 被引用回数：3 パーセンタイル：14.42(Thermodynamics)

イソサッカリン酸共存下における4価および6価ウランの溶解度を、水素イオン濃度指数(pH$$_{c}$$)6$$sim$$13、イソサッカリン酸濃度10$$^{-4}$$$$sim$$10$$^{-1.2}$$ mol/dm$$^{3}$$の範囲で調査した。ウラン(IV)溶解度のpH$$_{c}$$およびイソサッカリン酸濃度依存性から、pH$$_{c}$$ 6$$sim$$12における支配的な溶存化学種はU(OH)$$_{4}$$(ISA)$$_{2}$$$$^{2-}$$と考えられた。また、ウラン(VI)については、pH$$_{c}$$ 7$$sim$$12における支配的な溶存化学種がUO$$_{2}$$(OH)$$_{3}$$(ISA)$$_{2}$$$$^{2-}$$であると考えられた。ウラン(IVおよびVI)のイソサッカリン酸錯体の生成定数を、溶解度データの最小二乗適合により算出した。得られた錯生成定数を用いることで、イソサッカリン酸共存下におけるウラン(IVおよびVI)の溶解度を熱力学的に説明できることがわかった。

報告書

Update of JAEA-TDB; Update of thermodynamic data for zirconium and those for isosaccahrinate, tentative selection of thermodynamic data for ternary M$$^{2+}$$-UO$$_{2}$$$$^{2+}$$-CO$$_{3}$$$$^{2-}$$ system and integration with JAEA's thermodynamic database for geochemical calculations

北村 暁

JAEA-Data/Code 2018-018, 103 Pages, 2019/03

JAEA-Data-Code-2018-018.pdf:5.66MB
JAEA-Data-Code-2018-018-appendix1(DVD-ROM).zip:0.14MB
JAEA-Data-Code-2018-018-appendix2(DVD-ROM).zip:0.15MB
JAEA-Data-Code-2018-018-appendix3(DVD-ROM).zip:0.19MB

最新の熱力学データのレビューを行い、選定された値を高レベル放射性廃棄物およびTRU廃棄物の地層処分の性能評価に用いるための熱力学データベース(JAEA-TDB)に収録した。今回のレビューでは、(1)ジルコニウムの水酸化物および加水分解種の熱力学データについて、経済協力開発機構原子力機関(OECD/NEA)が公開した熱力学データベースと比較しつつ熱力学データを選定した。また、(2)金属イオンのイソサッカリン酸錯体の熱力学データについては、最新のレビュー論文を基に、選定値のレビューと内部整合性の確認を行ったうえで採用した。さらに、(3)アルカリ土類元素、ウラン(VI)イオンおよび炭酸イオンから構成される三元錯体の熱力学データについて、文献情報を暫定的に追加した。そして、(4)地球化学計算用に整備された熱力学データベースとの統合を実現させた。選定値の内部整合性は著者が確認した。更新したJAEA-TDBを有効活用するために、PHREEQCおよびGeochemist's Workbenchといった地球化学計算コード用フォーマットを整備した。

論文

Solid-aqueous phase equilibria of uranium(VI) under ambient conditions

G.Meinrath*; 加藤 義春; 木村 貴海; 吉田 善行

Radiochimica Acta, 75(3), p.159 - 167, 1996/00

https://doi.org/10.1524/ract.1996.75.3.159

0.1M NaClO$$_{4}$$、液温25$$^{circ}$$C、pH2.8~4.6(8.0及び0.3%CO$$_{2}$$分圧)及びpH3.8~7.0(0.03%CO$$_{2}$$分圧)溶液のU(VI)固液相平衡について研究した。pH7以下の8.0%CO$$_{2}$$分圧下でUO$$_{2}$$CO$$_{3}$$(s)、0.3%及び0.03%CO$$_{2}$$分圧下でUO$$_{3}$$・2H$$_{2}$$O(s)が溶解度制限固相として存在することを確認した。pH7以上の溶液中で、UO$$_{3}$$・2H$$_{2}$$O(s)からのNaを含む結晶化度の低い固相への相転移が観られた。熱力学的溶解度積として、UO$$_{2}$$CO$$_{3}$$(s)のlog K°$$_{sp}$$=-14.91$$pm$$0.10、UO$$_{3}$$・2H$$_{2}$$O(s)のlog K°$$_{s}$$=4.68$$pm$$0.14(0.3%CO$$_{2}$$)、log K°$$_{s}$$=5.14$$pm$$0.05(0.03%CO$$_{2}$$)を算出した。時間分解しレーザー誘起蛍光法による分光学的スペシエーションを利用して、UO$$_{3}$$・2H$$_{2}$$O(s)の溶解度の評価について議論し、錯形成定数log K'$$_{35}$$=-17.14$$pm$$0.13を得た。

論文

Precipitation of thorium or uranium(VI) complex ion with cobalt(III) or chromium(III) complex cation, 4; Interaction between uranium(VI) complex anion and cobalt(III) complex cation

星 三千男; 上野 馨

Journal of Nuclear Science and Technology, 15(9), p.685 - 689, 1978/09

https://doi.org/10.3327/jnst.15.685

第四級アンモニウム塩を用いる溶媒抽出法でウラン(VI)の錯陰イオンとコバルト(III)錯陽イオン間の相互作用を研究した。分配比Dは全塩素イオン濃度とともに減少した。しかもある全塩素イオン濃度以上になるとDの減少はコバルト(III)の錯塩化物が存在すると塩化アンモニウムや塩化カリウムが存在する場合に比べて大きくなった。ただしスルファト錯体系ではこれにあてはまらない。この様な結果からウラン(VI)錯陰イオンとコバルト(III)錯陽イオン間の相互作用が存在し、またこれらの陰陽錯イオンから構成されるイオン会合体の存在が考えられた。

論文

Precipitation of thorium or uranium(VI) complex ion with cobalt(III) or chromium(III) complex cation, 2; Precipitation of thorium and uranium(VI) sulfito complex ions

星 三千男; 上野 馨

Journal of Nuclear Science and Technology, 15(2), p.141 - 144, 1978/02

https://doi.org/10.3327/jnst.15.141
 被引用回数：3

抄録なし

論文

The precipitation of thorium or plutonium(VI) oxalato complex ion with cobalt(III) or chromium(III) complex cation

星 三千男; 上野 馨

Radiochem.Radioanal.Lett., 29(6), p.331 - 340, 1977/06

ヘキサアンミンコバルト(III)塩化物を沈殿剤として、トリウムおよびウラン(VI)のスルフィト錯イオンの沈殿を調べた。ウラン(VI)では、オレンジ色の沈殿、〔Co(NH$$_{3}$$)$$_{6}$$〕$$_{4}$$〔UO$$_{2}$$-(SO$$_{3}$$)$$_{3}$$〕$$_{3}$$22H$$_{2}$$Oが得られた。その沈殿は電子顕微鏡写真から稜の長さが4$$mu$$mの正八面体結晶であり、X線解説分析から格子定数a=10.40$AA$のダイヤモンド型立方晶系に属することがわかった。空気中で熱分解をおこなうとコバルト(II)とウラン(VI)の硫酸塩混合物を経て、850$$^{circ}$$C以上で酸化物Co$$_{3}$$O$$_{4}$$とU$$_{3}$$O$$_{8}$$の混合物を生成する。トリウムの沈殿は一定組成を持たず、合成条件によって変化する。そのため、トリウムの沈殿はトリウムの水酸化物と塩基性亜硫酸トリウムを含むものと考えられる。

論文

Determination of hydrogen fluoride and uranium(VI) in crude uranium hexafluoride by hydrolysis and potentiometric titration

辻村 重男; 井澤 君江; 篠原 遙; 本島 健次

Journal of Nuclear Science and Technology, 4(9), p.482 - 487, 1967/00

https://doi.org/10.3327/jnst.4.482
 被引用回数：0

抄録なし

口頭

Molecular design of N,N-dialkyl monoamide for selective separation of U(VI)

鈴木 伸一; 小林 徹; 塩飽 秀啓; 矢板 毅

no journal, , 

The developments of more effective process for uranium and plutonium were investigated from 1980's. These attempts based on Purex process that focused on re-tuning condition of process running, development of new extractors and reductant of Pu valence control were carried out by lots of researchers. These developments for Purex process did not work on a fundamental solution to problems caused by TBP properties. We started ligand design to be elimination of disadvantages of TBP from process developments. In our group, an innovative chemical separation process is proposed for the recovery of all actinide from spent nuclear fuel. One of the main purposes of this process is selective isolation of uranium with branched alkyl type N,N-dialkyl monoamide(BAMA) and the other is all actinide recovery with hetero donor ligand, phenanthroline amide(PTA), which composed oxygen and nitrogen atoms.Since BAMA has the steric hindrance on the complexation with metal cations, BAMA can be used to separate An(VI) from An(IV). The most bulky BAMA, N,N-di-(2-ethyl)hexyl-(2,2-dimethyl)propanamide (DMPA), can recover U(VI) selectively with high decontamination factor (DF). However DMPA can separate uranium(VI) from plutonium(IV), DMPA is poor U(VI) loading for organic phase, contrary to our expectation. In this presentation, we will report the extraction behavior of An(VI) by branched N,N-di-alkyl monoamides(BAMA) for the transmutation of minor actinides.

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